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绿色化学策略构筑CO2与先进二维材料制备的紧密关联

第一作者:任玉美(郑州大学)

通讯作者:许群(郑州大学)

 

成果简介:

郑州大学许群教授研究团队总结了近些年来关于用绿色化学手段——超临界CO2制备先进二维材料及其异质结构的新进展,希望在环境问题日益突出的今天为如何降低有机污染物,采用更清洁更绿色的手段实现先进功能材料的制备,提供创新型的探索思路和具有广阔应用前景的技术手段。

自从石墨烯问世以来,有关二维材料性能及其制备的研究引起了人们的广泛关注,因为科学工作者敏感地意识到这将给人们操控原子和分子从而获得新材料提供了一个新的更广阔的平台。很多技术相继出现,并可归纳为bottom-up和top-down两大类,但在top-down技术中如何利用自然界中已有的并为人们熟知和广泛利用的体相材料,但同时又能够在溶液体系中对其剪裁、修饰乃至令其发生必要的化学反应实现分子在二维尺度的组装则是一个重大挑战。

CO2是温室气体的主要组成,但其线型分子结构以及其简便易操作的超临界流体行为,使得CO2成为溶液相制备和辅助修饰二维材料的极佳选择。因此,本文系统总结了超临界CO2诱导反相乳液剥离制备二维层状材料、CO2辅助构筑皮克林乳液剥离制备二维层状材料、超临界CO2帮助构筑横向和纵向异质结、超临界CO2诱导的二维材料的相变工程等,以及这些二维材料及其异质结构在电催化、光电催化、光-电-化学转化中的应用。

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图1  CO2的相图

 

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图2  (A) 乳液微环境中二维层状材料的剥离过程示意图;(B) 剥离的二维纳米片的形貌及其原子结构。

  

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图3  (a) SC CO2作用下MoS2纳米片的相变过程示意图。(b) 1T@2H-MoS2横向异质结构的HRTEM图像;(c,d) 分别为2H-MoS2和1T-MoS2的滤波图像。

 

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图4  (a) WS2/WO3·H2O横向异质结构的HRTEM图像。 (b,c) 分别为WO3·H2O和2H-WS2的滤波图像和相应的FFT;(d) WS2/WO3·H2O异质结构的制备过程示意图。

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图5  四元异质结中垂直堆叠的WS2/MoS2异质结的STEM照片。(a,f) 2H和3R形式堆叠的WS2/MoS2异质结的高分辨暗场透射电子显微镜照片;(b, g) 对应(a, f)图中黄色方框区域的滤波图像。插图是相应的傅里叶转换图像;(c, h) 2H和3R堆叠取向的WS2/MoS2异质结的原子结构模型;(d,i) (b)和(g)图中所选的长方形区域的图像强度分布;(e,j) 通过范德华力作用堆叠WS2-WO3·H2O和1T-2H MoS2面内异质结得到的典型的WS2-WO3·H2O/1T-2H MoS2多元异质结的示意图。

 

参考文献:

Yumei Ren, Qun Xu, Building Close Ties Between CO2 and Functional Two‐Dimensional Nanomaterials with Green Chemistry Strategy, Energy & Environmental Materials, 2018, 1(2), 46-60. doi.org/10.1002/eem2.12005.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/eem2.12005

 

团队介绍:

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许群教授

近年来,郑州大学许群教授研究团队致力于先进二维材料的绿色制备研究。随着石墨烯的问世,很多技术相继出现,可归纳为bottom-up和top-down两大类,但在top-down技术中如何实现在溶液体系中对二维材料有效剪裁、修饰并令其发生化学反应,从而实现分子在二维尺度的组装则是一个重大挑战。许群教授团队基于在超临界流体领域近二十年的研究积累,发明了多种绿色化学手段制备高品质石墨烯、硫化钼、硫化钨、氧化钼、氧化钨及其二维异质结、量子点等相关技术,目前已经申请和授权20多项国家发明专利。

许群,郑州大学材料科学与工程学院教授,博士生导师。1999年博士毕业于中国科学院化学研究所,其后在德国卡尔斯鲁厄核研究中心从事博士后研究,2001年回国到郑州大学材料科学与工程学院工作。获得河南省杰青、河南省创新人才、河南省特聘教授、河南省创新团队带头人,中国青年女科学家提名奖等多项荣誉称号。主要研究领域围绕基于低维材料制备及其组装,进行新型纳米结构设计,发展了多种制备方法包括超临界流体等特殊手段制备新型平面异质结和二维单原子非晶材料等,并在电催化、光电催化、光-电-化学能相互转化中展开研究。作为通讯作者,在Angew. Chem. Int. Ed.、 ACS NanoAdv.Funct.Mater.Chem. Mater.、Small等学术期刊发表SCI收录论文200多篇,多篇被ESI列为全球前1%高被引论文、前0.1%热点论文。 获河南省科技进步二等奖(第一完成人)2项,河南省自然科学奖(第一完成人)1项,授权国家发明专利20多项。长期担任10多家国际著名学术期刊的审稿人。

课题组链接:http://www5.zzu.edu.cn/xuqun/

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